陳立達(dá)¹  鄧  勇¹  劉  然¹  陳艷波²

（1．華北理工大學(xué)冶金與能源學(xué)院  河北 唐山 063210；

（2．2．首鋼京唐鋼鐵聯(lián)合有限責(zé)任公司技術(shù)中心  河北 唐山 063200）

摘  要：為了延緩爐缸炭磚侵蝕，分析了爐缸鐵水硫含量變化趨勢，研究了硫元素加速爐缸炭磚侵蝕機(jī)理，提出了現(xiàn)代大型高爐脫硫技術(shù)措施。結(jié)果表明：高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫、使用高比例球團(tuán)是爐缸鐵水硫含量升高的主要原因；爐缸炭磚與碳含量欠飽和的鐵水接觸是炭磚侵蝕的直接原因，硫含量升高使鐵水表面張力下降、黏度下降，提高了界面反應(yīng)速率、增大了鐵水中碳的傳質(zhì)系數(shù)，加速了炭磚侵蝕。在低渣比條件下，采用控制爐渣成分和鐵水成分的協(xié)同脫硫技術(shù)，是現(xiàn)代大型高爐脫硫的有效措施。

關(guān)鍵詞：硫含量；炭磚侵蝕；鐵水性能；爐渣脫硫；低渣比

硫是高爐中有害元素^[1-3]。進(jìn)入到高爐的硫來自燒結(jié)礦、球團(tuán)礦、焦炭和噴煤等原燃料^[4]。高爐的硫負(fù)荷一般為4～6 kg?t^-1。其中，焦炭帶入高爐的硫比例最高，約占入爐硫負(fù)荷的60%～80%^[5]。生產(chǎn)實踐和研究表明，高爐煉鐵時，爐渣約容納了入爐硫總量的85%，小于10%的硫隨煤氣從爐頂逸出^[6]。在爐缸中，鐵水穿過渣層、存在渣鐵界面，為脫硫創(chuàng)造了有利的條件，脫硫反應(yīng)大量進(jìn)行。

隨著高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫技術(shù)的發(fā)展，爐缸鐵水硫含量發(fā)生變化^[7-11]。而近年來，某些高爐爐料結(jié)構(gòu)中球團(tuán)礦的比例不斷提高，使高爐渣比降低^[12]。在這種冶煉條件下，爐缸鐵水硫含量升高，爐缸側(cè)壁溫度升高，爐缸炭磚侵蝕嚴(yán)重，對高爐長壽提出了更高的要求。

本文將從爐缸鐵水硫含量變化趨勢入手，分析鐵水硫含量變化原因。隨后，結(jié)合硫含量變化對爐缸側(cè)壁侵蝕的影響，研究硫元素加速爐缸炭磚侵蝕機(jī)理。最后，提出低渣比下現(xiàn)代大型高爐脫硫技術(shù)措施，為控制鐵水硫含量、延緩炭磚侵蝕奠定理論基礎(chǔ)，為延長高爐壽命提供技術(shù)保障。

1  爐缸鐵水硫含量變化趨勢

 鐵水脫硫的經(jīng)濟(jì)性對比

生產(chǎn)實踐表明，高爐爐缸渣鐵反應(yīng)是脫硫的主要方式。近年來，隨著鐵水預(yù)處理脫硫技術(shù)的發(fā)展，鐵水預(yù)處理可以將硫含量在短時間內(nèi)降低至0.01%以下^[13]。因此，某些大型高爐逐漸將脫硫任務(wù)在高爐和鐵水預(yù)處理間進(jìn)行重新分配，即高爐進(jìn)行粗脫硫，鐵水預(yù)處理進(jìn)行深脫硫。

有研究表明，采用高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫噸鐵成本和噸鐵單位硫脫除成本可以衡量高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫的經(jīng)濟(jì)性。高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫噸鐵成本反映的是高爐脫硫和鐵水預(yù)處理脫硫消耗的總成本，高爐-鐵水預(yù)處理脫硫噸鐵單位硫脫硫成本反映的是每個硫的脫出成本，更多的是反應(yīng)脫硫的經(jīng)濟(jì)性，見式（1）和式（2）^[14]。

式中：P為高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫噸鐵成本；P₁為高爐脫硫成本；P₂為鐵水預(yù)處理脫硫成本；M為高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫噸鐵單位硫脫硫成本；△S為脫硫量。

取某大型高爐的原燃料條件和相關(guān)的操作參數(shù)為計算的初始值，進(jìn)行高爐-鐵水預(yù)處理脫硫噸鐵單位硫脫硫成本計算，單位硫脫硫成本隨爐缸鐵水硫含量的變化趨勢如圖1所示。

圖 1  高爐-鐵水預(yù)處理脫硫噸鐵單位硫成本

Fig. 1  Unit sulfur cost of desulphurized tons of BF with hot metal pretreatment

由圖1可知，隨著爐缸鐵水硫含量增加，高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫噸鐵單位硫脫硫成本緩慢下降。這說明，隨著爐缸鐵水中硫含量的增加，高爐-鐵水預(yù)處理聯(lián)合脫硫噸鐵單位硫脫硫成本是逐漸下降的。即高爐脫硫任務(wù)部分轉(zhuǎn)移至鐵水預(yù)處理脫硫，經(jīng)濟(jì)性是較好的。

因此，部分大型高爐放寬了對爐缸鐵水硫含量的要求，將爐缸鐵水硫含量放寬至0.05%，甚至更高，使?fàn)t缸鐵水硫含量有逐漸升高的趨勢。

1.1 爐料結(jié)構(gòu)變化對爐缸鐵水硫含量的影響

目前我國高爐較為普遍的爐料結(jié)構(gòu)是燒結(jié)礦（約75%）+球團(tuán)礦（約15%）+塊礦（約10%）^[15]。燒結(jié)礦的生產(chǎn)過程會產(chǎn)生大量的SO₂、NO_X和灰塵等有害物質(zhì)，對環(huán)境有較大危害。近年來，由于環(huán)保的要求，燒結(jié)生產(chǎn)受到了嚴(yán)格的限制。隨著環(huán)保要求不斷嚴(yán)格，有些高爐開始探索使用高比例球團(tuán)礦的爐料結(jié)構(gòu)。如果用球團(tuán)礦代替一部分燒結(jié)礦，則可以減少污染物的排放，大大減少污染物治理的費(fèi)用。

煉鐵學(xué)原理表明，入爐鐵礦石品位每提高1%，燃料比減少1.5%，生鐵產(chǎn)量增加2.5%，爐渣減少1.5%^[16]。球團(tuán)礦的含鐵品位比燒結(jié)礦高，努力提高球團(tuán)礦的配比可有效提高入爐的含鐵品位。入爐礦的含鐵品位提高后，高爐渣鐵比降低。渣鐵比的降低不利于脫硫反應(yīng)的進(jìn)行。某大型高爐提高球團(tuán)礦比例后，渣鐵比變化如圖2所示。

圖 2  某大型高爐改變球團(tuán)礦比例后渣鐵比變化

Fig. 2  Change of slag-iron ratio after changing pellet proportion in a large blast furnace

在渣鐵比降低的情況下，如果還按照以往的冶煉條件，高爐鐵水中的硫含量將升高。取上述高爐2013年和2020年爐缸鐵水硫含量的數(shù)據(jù)進(jìn)行對比，如圖3所示。

圖 3  某大型高爐2013年和2020年爐缸鐵水硫含量變化

Fig. 3  Sulfur content of molten iron in hearth in 2013 and 2020 of a large blast furnace

由圖3可知，該高爐爐缸鐵水硫含量呈上升趨勢。

2  硫?qū)Ω郀t爐缸炭磚侵蝕的影響

2.1  鐵水侵蝕炭磚過程

爐缸中的滲碳反應(yīng)是炭磚侵蝕的重要原因^[17-19]。碳含量欠飽和的鐵水與炭磚直接接觸就會發(fā)生滲碳反應(yīng)。在高溫條件下，滲碳反應(yīng)，見式（3）^[20]。

碳含量欠飽和的鐵水與炭磚直接接觸形成鐵碳界面時，滲碳反應(yīng)開始，炭磚被侵蝕。開始后，鐵水通過炭磚的微孔進(jìn)行滲透，由于鐵水溫度高、黏度低，形成滲透的主通道。炭磚內(nèi)有些孔隙是連通的，因此主通道內(nèi)的鐵水沿著周圍的孔隙繼續(xù)在炭磚內(nèi)部滲透，對于沒有連通的孔隙，由于碳晶體結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性和鐵水的溶解作用，在爐內(nèi)壓力下也易打開新的滲透分支，從而出現(xiàn)樹枝狀滲透。鐵水滲透炭磚后，炭磚脆化、分散，由于鐵水碳含量欠飽和，脆化的炭磚溶解到鐵水中，導(dǎo)致炭磚被侵蝕。在鐵水溶解一層炭磚后，新的鐵碳界面又會暴露出來，使得滲碳反應(yīng)繼續(xù)進(jìn)行。鐵水滲透和炭磚溶解構(gòu)成一個循環(huán)，循環(huán)進(jìn)行下去，鐵碳界面會向炭磚冷面推移，炭磚逐漸被侵蝕。鐵水侵蝕炭磚過程，如圖4所示。

鐵水黏度和表面張力是鐵水的兩個重要性能，對鐵水侵蝕炭磚過程有重要影響。鐵水黏度會影響碳在鐵水中的傳質(zhì)；鐵水表面張力會影響鐵水與新鐵碳界面接觸的速率。鐵水中的硫含量會對鐵水的這兩個性能產(chǎn)生影響，間接影響鐵水侵蝕炭磚過程。

（a）鐵水侵蝕炭磚過程圖； （b）樹枝狀滲透

圖 4  鐵水侵蝕炭磚過程

Fig. 4  Process of molten iron eroding carbon brick

2.2  硫元素對鐵水性能影響

硫作為鐵水中的溶解元素，對鐵水的黏度和表面張力有重要影響。

黏度是液體的傳輸性質(zhì)，也是冶煉重要的性質(zhì)。鐵水黏度一直被認(rèn)為是爐缸炭磚侵蝕的原因之一。硫在鐵水中的存在，會降低鐵水黏度。用振蕩坩堝法對鐵水黏度進(jìn)行了準(zhǔn)確的測量，如圖5所示^[21]。

圖 5  硫元素對鐵液黏度的影響（1673K）

Fig. 5  Influence of sulfur on viscosity of molten iron (1673K)

表面張力是垂直作用在液面上任一直線的兩側(cè)、平行于液面的拉力。硫是很強(qiáng)的表面活性元素，隨著鐵水硫含量的增加，鐵水表面張力急劇下降。由于硫元素與鐵元素間的作用力小于鐵元素與鐵元素間的作用力，硫元素會被排擠到鐵液表面上去。這時，鐵液表面出現(xiàn)的作用力就會比原來減小，所以鐵液的表面張力也會降低。當(dāng)硫的濃度提高到0.2%時，硫能使鐵液的表面張力從1.86N·m^-1下降到1.26N·m^-1。鐵液的表面張力隨硫濃度的變化，如圖6所示^[22]。

圖 6  硫元素對鐵液表面張力的影響（1673K）

Fig. 6  Influence of sulfur on surface tension of molten iron (1673K)

2.3  硫元素加速炭磚侵蝕的機(jī)理

硫元素通過影響鐵水的黏度和表面張力，間接影響炭磚的侵蝕。

從動力學(xué)角度來看，當(dāng)炭磚的溶解由碳在鐵水中擴(kuò)散控制時，炭磚的溶解速率可表示為^[23]：

式中：為溶解速率，mol·m^-2·s^-1；為鐵水中碳的傳質(zhì)系數(shù)，m·s^-1。

由上式可以看出，隨著鐵水中碳的傳質(zhì)系數(shù)增大，炭磚的溶解速率加快。鐵水中碳的傳質(zhì)系數(shù)與黏度的關(guān)系為^[24]：

式中：η是鐵水的動力黏度，Pa·s；D為擴(kuò)散系數(shù)，m²·s^-1；U是圓柱體的圓周速率，m·s^-1；d是炭磚的直徑，m。

通過上面的公式可知，鐵水中碳的傳質(zhì)系數(shù)與黏度的2.68次方成反比。鐵水黏度的降低會使鐵水中碳的傳質(zhì)系數(shù)增大，從而使碳的溶解速率加快。因此，鐵水中硫含量的增加，會加快碳的溶解。

表面張力通過潤濕角影響鐵水侵蝕炭磚過程。潤濕角反應(yīng)了鐵水與炭磚的潤濕性，潤濕角越小，潤濕性越好。潤濕角與氣體和炭磚的界面張力、鐵水和炭磚的界面張力以及鐵水表面張力有關(guān)。用楊氏方程來表示這三個力與潤濕角之間的關(guān)系^[25]：

式中：θ為潤濕角，°；γ_sg、γ_sl、γ分別為氣體和炭磚的界面張力、鐵水和炭磚的界面張力、鐵水表面張力，N·m^-1。

由上式可以看出，當(dāng)其他元素不變時，γcosθ是一個固定值。因此，潤濕角隨著表面張力的減小而減小。鐵水中硫含量增加，表面張力減小，從而使得潤濕角減小，潤濕性變好。潤濕性變好將導(dǎo)致鐵水和新的鐵碳界面接觸變快，炭磚的侵蝕率加快。

3  現(xiàn)代大型高爐脫硫措施研究

3.1  高爐脫硫途徑

爐缸鐵水硫含量升高，會加快爐缸炭磚的侵蝕，不利于高爐長壽。因此，需要盡量降低爐缸鐵水硫含量。高爐脫硫是整個脫硫過程的關(guān)鍵環(huán)節(jié)^[26]。硫在高爐內(nèi)總的分配平衡關(guān)系可以用下式表示^[16]：

式中：w[s]_%為鐵中硫含量（質(zhì)量百分?jǐn)?shù)）；w(s)_料為硫負(fù)荷，kg·t^-1；w(s)_氣為隨爐氣逸出硫量，kg·t^-1；L_S為硫在渣鐵間的分配系數(shù)，；Q_渣為噸鐵渣量，kg·t^-1。

由上式可以得出，想要降低鐵水中硫含量應(yīng)采取的措施有：降低硫負(fù)荷；增大隨爐氣逸出硫量；加大渣量；提高硫的分配系數(shù)。

降低硫負(fù)荷是降低鐵水硫含量的有效措施。燒結(jié)過程脫硫效率可以達(dá)到80%以上^[27]，氧化焙燒球團(tuán)工藝脫硫效率在95%-99%之間。因此燒結(jié)礦和球團(tuán)礦帶入爐內(nèi)的硫量相對較少。進(jìn)入高爐的硫主要來自噴吹煤粉和焦炭。所以降低燃料比可以有效降低硫負(fù)荷，從而降低鐵水硫含量。

氣化硫量取決于許多因素，如渣量、爐渣堿度、溫度分布、煤氣量等。低渣量、酸性渣、提高爐溫以及增大煤氣量，都可以增大氣化硫量。但在以上措施中，提高爐溫和煤氣量，意味著降低燃料利用率和熱效率，成本增加；采用酸性渣雖然可以增大氣化硫量，但是爐渣脫硫的能力降低。

加大噸鐵渣量可以提高爐渣吸收硫的能力。但在高爐低渣比冶煉的趨勢下，實際而有效降低鐵水硫含量的措施是提高硫在渣鐵之間的分配系數(shù)，以充分發(fā)揮爐渣脫硫的能力。

3.2  高爐渣脫硫的熱力學(xué)

爐渣脫硫的基本反應(yīng)為：

或者

分析上式可知，L_S=f（K_S，f_[s]，渣的氧勢，以堿度為代表的渣成分）。已知是溫度的單值函數(shù)，且

由此可知，提高硫的分配系數(shù)措施為：升高溫度；增大爐渣堿度來增大f_(CaO)及w(CaO)_%值；降低渣的氧勢，具體表現(xiàn)為w(FeO)_%低；提高鐵水中硫的活度系數(shù)。

3.3  低渣比條件下脫硫措施探索

3.3.1  渣系優(yōu)化

爐渣脫硫是高爐脫硫的重要手段，在高爐渣量減少的情況下，爐渣在高爐內(nèi)的脫硫負(fù)荷將會加重。在入爐硫負(fù)荷不變的情況下，必須改進(jìn)造渣制度。在一段時期內(nèi)，某鋼廠高爐渣量由300 kg·t^-1降低到220 kg·t^-1。假設(shè)爐渣中（CaO）占比為35%，則渣量300 kg·t^-1×35%=105 kg，220 kg·t^-1×35%=77 kg，兩者絕對數(shù)相差28 kg。假定入爐硫負(fù)荷不變，由于渣量減少，爐渣中（CaO）絕對數(shù)減少，不利于爐渣脫硫，鐵水中的硫含量必然升高。因此勢必需要改變堿度和爐渣成分，來保持高爐鐵水和爐渣有足夠的物理熱和化學(xué)熱，這樣鐵水中的硫含量才能達(dá)到合格標(biāo)準(zhǔn)。

經(jīng)過大量實驗得出的結(jié)論是^[28-30]：

（1）低渣量冶煉時要提高爐渣堿度，CaO/SiO₂由1.02~1.05提高到1.12~1.18。提高爐渣堿度，就是增大爐渣中堿性氧化物的比例，從而提高渣中O^2-的含量；同時Ca²⁺的增加，可以降低渣中硫的活度系數(shù)，從而使硫的分配比增大，有利于爐渣脫硫。

（2）（MgO）保持在9%~11%。MgO是堿性氧化物，MgO含量的增加，使得爐渣中O^2-的含量增加。隨著MgO含量增加，爐渣黏度下降，渣的流動性變好，使得在渣與鐵界面上的脫硫反應(yīng)生成的S^2-向渣中擴(kuò)散這一重要過程得以加速，改善爐渣脫硫的動力學(xué)條件，從而提高爐渣的脫硫能力。

（3）（Al₂O₃）保持在13.5%~15.5%。在堿性渣中，Al₂O₃能吸收爐渣中的O^2-，形成復(fù)合陰離子Al_xO_y^z-和硅鋁氧復(fù)合陰離子，這使得爐渣的熔化性溫度升高，流動性惡化；同時Al₂O₃可以和渣中TiO₂、SiO₂結(jié)合形成一系列的硅鋁酸鈦復(fù)合鹽，降低了自由O^2-離子的濃度，這兩方面的因素使得Al₂O₃導(dǎo)致爐渣脫硫能力下降。

（4）保持足夠的爐缸溫度，并采用富氧和高風(fēng)溫措施。

3.3.2  鐵水成分優(yōu)化

鐵水成分優(yōu)化是降低鐵水硫含量的另一大措施。改變鐵水成分可以影響鐵水中硫的活度系數(shù)，進(jìn)而影響硫在鐵水中的溶解度。由多元系鐵水中活度系數(shù)的瓦格納模型可知^[31]：

式中：為鐵水中的j元素對硫元素的相互作用系數(shù)。

在溫度一定的情況下，活度相互作用系數(shù)是個定值。在溫度為1873K時，?？芍?，鐵水中的碳元素、硅元素和磷元素可以提高硫的活度系數(shù)，錳元素和鈦元素降低硫的活度系數(shù)。

活度系數(shù)與濃度之間的關(guān)系為：

式中：x_s為硫的濃度，mol·L^-1；a_s為硫的活度，mol·L^-1；f_s為硫的活度系數(shù)。

由上式可知，在硫的活度不變的情況下，硫的濃度和硫的活度系數(shù)呈反比，硫的活度系數(shù)升高，硫的濃度降低。因此，通過適當(dāng)提高鐵水中碳元素、硅元素和磷元素的含量，適當(dāng)降低錳元素和鈦元素的含量，可以使硫的濃度降低，從而有利于脫除鐵水中的硫。

4  結(jié)論

通過數(shù)據(jù)分析，探明了爐缸鐵水硫含量的變化趨勢；從黏度、表面張力的角度，研究了硫元素加速爐缸炭磚侵蝕的機(jī)理；探究了低渣比條件下，降低鐵水硫含量的方法。結(jié)論如下：

（1）受脫硫經(jīng)濟(jì)性和球團(tuán)礦配比升高的影響，爐缸鐵水硫含量呈上升的趨勢；

（2）鐵水硫含量的升高會使鐵水黏度降低，從而使鐵水中碳的傳質(zhì)系數(shù)變大，導(dǎo)致炭磚的溶解速率加快。

（3）隨著鐵水硫含量的升高，鐵水表面張力急劇下降。炭磚和鐵水之間的潤濕角隨著表面張力的下降而減小，炭磚與鐵水之間潤濕性被改善，炭磚更易被潤濕，從而提高了界面反應(yīng)速率。

（4）在低渣比的條件下，考慮采用控制爐渣成分和鐵水成分的協(xié)同脫硫技術(shù)，達(dá)到降低鐵水硫含量的目的。

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